Εκείνη την εποχή αρχίζει το μεγάλο πνευματικό, φιλανθρωπικό, κοινωνικό και εθνικό έργο της. Ξοδεύει αφειδώς τη μεγάλη πατρική και συζυγική της περιουσία, ανακουφίζοντας χιλιάδες ενδεείς της Αττικής και άλλων περιοχών. Το μοναστήρι της μεταβλήθηκε, εκτός από τόπο προσευχής και ασκήσεως, σε μεγάλο συγκρότημα κοινωνικής ευποιΐας.

Η Αγ. Φιλοθέη η Αθηναία και το Ανεκτίμητο Έργο της